工业革命以来，化石燃料燃烧排放大量CO2，加剧全球变暖。我国已提出2030年“碳达峰”和2060年“碳中和”战略目标。我国有完善的甲烷运输通道及终端使用设施，通过太阳光驱动CO2转化为甲烷实现资源化利用，具有巨大的应用前景。然而，CO2结构稳定、分子活化困难，光驱动CO2甲烷化的效率不高，且产物的甲烷选择性较低，实现高活性、高选择性光驱动CO2甲烷化面临巨大挑战。

　　近期，我室黄宇研究员团队联合中国科学院大气物理研究所曹军骥研究员、中国科学技术大学熊宇杰教授团队，在原子尺度合成铂单原子负载缺陷聚合碳化氮催化剂（图1），实现高选择性、高活性的光催化CO2甲烷化。该催化剂在模拟太阳光照下，CO2的甲烷化速率达6.3 μmol g-1 h-1，产物对甲烷的碳选择性高达99%（图2）。原位表征和理论模拟结果显示，由于铂单原子和缺陷载体材料的相互作用，使得光生电子在催化剂表面富集（图3）和中间产物定向吸附转化（图4），从而实现了CO2的高效活化和产物的高甲烷选择性。该研究为开发高效CO2甲烷化光催化剂提供了新思路。

　　成果发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.），黄宇研究员、曹军骥研究员、熊宇杰教授为共同通讯作者，博士研究生石先进为第一作者。该工作受国家重点研发计划项目（2016YFA0203000），国家自然科学基金（51878644，21725102和41573138），中国科学院战略重点研究项目（XDA23010300和XDA23010000）的共同资助。

　　Shi, X. J.; Huang, Y.; Bo, Y. N.; Duan, D. L.; Wang, Z. Y.; Cao, J. J.; Zhu, G. Q.; Ho, W.; Wang, L. Q.; Huang, T. T.; Xiong, Y. J., Highly Selective Photocatalytic CO2 Methanation with Water Vapor on Single-Atom Platinum-Decorated Defective Carbon Nitride. Angew. Chem. Int. Ed. 61 (24), e202203063.

　　文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202203063

　　图1 催化剂的设计与表征

　　图2 催化剂的光催化CO2还原性能评价

　　图3光驱动CO2甲烷化性能提升机理研究

　　图4 光驱动CO2甲烷化产物选择性提高机理研究